[Judgin]

let obj = {'А был ли Каротин?': 'https://111.jpg', 'А вы любили когда-нибудь?': 'https://222.jpg', 'Белое солнце пустыни' : 'https://333.jpg'}
  const letterFirstObj = obj => Object.entries(obj).reduce((ob, [[first, ...last], img])=> ((ob[first.toUpperCase()] ??= []).push(img), ob), {});
  console.log(letterFirstObj(obj));

Благодарю! Все работает!